- 文献综述(或调研报告)：
无机卤化铅铯钙钛矿(CsPbX3，其中X=Cl，Br，I或其混合物)具备优异的光学性能，如较高的光致发光量子产率(PLQY)、半高宽(FWHM)窄、激子结合能小、带隙可调谐等。1相对于无机/有机杂化物的高稳定。2-5因此成为制造发光器件很有前途的材料。
（1）制备蓝光钙钛矿量子点的思路：通过控制卤素离子的组成(即Cl与Br的比值，或Br与I的比值)，CsPbX3的光致发光(PL)波长可以很容易地在整个可见光范围进行调谐。6-8控制好Cl与Br的比值，便可以得到课题要求的发射峰位于蓝光范围内(le;470nm)的钙钛矿量子点。
（2）对钙钛矿进行Mn、Ni离子掺杂的原因：在纯CsPbBr3钙钛矿中引入杂质，可以强烈改变钙钛矿的光学、电子、磁性能，增加钙钛矿的稳定性。9.10迄今为止，已有报道对钙钛矿材料(MPbX3)进行Bi、Sn、Mn等离子的掺杂以通过调节带隙来提高材料的电导率。11在钙钛矿材料中掺杂金属离子可以提高晶体质量，减少晶体中的缺陷，从而导致卤化钙钛矿中的微应变降低，从而增强了钙钛矿量子点的性能。利用Sn2 或Ge2 等同价金属离子用于取代Pb2 ，会导致钙钛矿的稳定性变差，因为Sn2 和Ge2 都很容易从二价氧化成四价氧化态。12 而若Bi3 、Sb3 、Tl 或Cu 等异价金属离子进行掺杂，则会因为他们容易被Pb2 取代，导致钙钛矿材料中电荷不平衡和钙钛矿三维结构的坍塌。12因此选择Pb的同价金属离子Mn2 ，Ni2 进行掺杂研究是较好的选择，在这两种离子掺杂后，钙钛矿依旧可以保持其电荷中性和三维晶体结构。对钙钛矿量子点进行Mn离子掺杂后，明显提高了其量子产率和发光效率。13 Ni离子掺杂则会提高钙钛矿量子点的结晶度。12
（3）钙钛矿进行Mn2 、Ni2 离子掺杂的可行性探究：(1)由于钙钛矿中晶格间距较大，很容易实现阳离子掺杂，Cs和Pb都容易被等价离子取代。(2)Mn2 、Ni2 与Pb2 等价，大小近似，易取代Pb2 。(3)Mn2 、Ni2 容易与卤素离子形成八面体配位。12最近的研究也成功证实了能利用Mn、Ni离子对CsPbX3进行掺杂，例如Pradhan等成功地实现了CsPbBr3钙钛矿的Mn掺杂14-17，Sachin Thawarkar等人也成功实现了CsPbBr3的Ni掺杂，既保持了钙钛矿电荷中性和三维晶体结构，又增加了其稳定性和光电性能。12
图1. Mn离子掺杂方法
（4）钙钛矿掺杂Mn离子的材料及方法探究：将一定浓度的MnCl2注入Pb和Cs前驱体溶液以实现Mn掺杂。它使Mn2 纳米晶胞随主体纳米晶体的形成而形成，该方法的关键是需要使用过量的MnCl2 (图1a，方案I)。18.19为了降低Mn2 的前体浓度，使用了不同的氯离子源(NH3Cl)。这种方法使用氯化铵离子并改变其浓度，可以提高掺杂效率，这也有助于调整主体纳米晶体的尺寸(图1b，方案II)。20此外，通过掺入其他金属/非金属氯化物进行阳离子交换，也可以获得Mn2 离子的掺杂。这些氯化物盐有助于将Mn2 插入主体钙钛矿内部(图1c，方案III)。21还可以在 MnCl2存在下与CsPbBr3进行阴离子交换，获得Mn掺杂的混合卤化物。该过程缓慢地替换了纳米晶体中的Br-离子，提高了纳米晶体中的Cl‑浓度，使光谱曲线蓝移(图1d，方案IV)。22.23除了上述的方法，两步合成方法也可以制备掺Mn钙钛矿量子点，即首先通过热注入合成含有高浓度Mn及富富Cl的钙钛矿纳米晶体，然后在室温下将Cl-与Br-进行离子交换，最终合成发射峰位于467~470 nm的钙钛矿晶体。24(图1e，方案V)
（5）钙钛矿掺杂Ni离子材料及方法的探究：以NiBr2和PbBr2为前驱体，采用一锅法合成Ni掺杂的CsPbBr3纳米晶体，即PbBr2 、NiBr2、ODE、OA、OLA、油酸铯在三颈烧瓶中进行制备。
（6）Mn离子、Ni离子引起的红移解决方案探究：这种红移现象是由于晶格收缩引起的晶体场强变化，从而影响了Mn d发射态之间的能隙。25可以掺入氯化铵盐(烯丙基氯化铵)改善这样的红移现象。这种盐充当了双重离子源，首先提供了过量的氯离子，其次也提供了充足的铵离子，有助于更好的表面钝化。此外，这种盐还限制了纳米晶的相变，即使经过长时间的也可以保留其立方体。25Gamelin等人的研究也表明，较高的反应温度也有利于Mn离子在此条件下的高效掺杂。26
经过文献查阅后本课题可通过在CsPb(Br/Cl)3晶格中掺杂Ni2 及Mn2 离子，在没有改变钙钛矿电荷中性和三维晶体结构的情况下，可以提高其量子产率和晶格有序性，从而改善量子点溶液和薄膜的光稳定性，最终制备出一种发射峰位于蓝光范围内(le;470nm)，量子产率高(ge;70%)，半峰宽窄(半峰宽le;25nm)，量子产率衰减周期长(T50ge;24h)的钙钛矿量子点。
(1)Y. Zhou, J. Chen, O. M. Bakr and H. T. Sun, Chem. Mater., 2018, 30, 6589–6613.
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