钯团簇的基态几何结构及电子结构的理论研究文献综述

 2023-03-25 06:03

钯团簇结构的密度泛函理论研究文献综述

摘要：团簇研究一直是近年来的热点话题之一，其中钯团簇的配体众多，用途广泛。本文对钯团簇的结构的密度泛函研究进行了综述。

关键词：钯团簇 密度泛函理论 文献研究

  • 引言

团簇作为介于宏观和微观之间的一个特殊的物质层次，具有结构可设计和性质可调控的特点，是认识物质结构与功能关系的重要桥梁。金、银团簇，钯团簇、镍团簇等等都是实验中经常研究的对象。钯团簇是一种工业生产中应用广泛的催化剂，主要用于加氢、脱氢以及氢解等反应，其良好的反应性能等是人们探究的主要方向。本文查阅了11篇文献，其中6篇中文文献，5篇外文文献，都对钯团簇的结构进行了不同程度的优化并得出结论。

  • 密度泛函理论

密度泛函理论（Density functional Theory，DFT） 是一种研究多电子体系电子结构的量子力学方法。密度泛函的理论基础是1964年由Hohenberg和Kohn提出的关于非均匀电子气的理论，奠定了现代DFT的基础。直到1965年，DFT发展进程中第二个里程碑出现了，Kohn和Sham解决了H-K定理中E(rho;) 的形式问题。解Kohn-Sham方程需要采用自洽的方法：将初始猜测的电子密度代入后，可求得一组电子轨道，进而得到一组新的有所改进的电子密度，将新的电子密度继续用于第二次迭代，以此类推，直到达到收敛标准。Kohn和Sham又将此理论应用于处理多电子的多粒子体系，可以使多电子简化为单电子的问题。而该方程 中的关键就是交换相关泛函，即Kohn和Sham方程计算结果的精度取决于交换相关泛函的 精确性，因此DFT方法的研究重点就是寻找更精确的交换相关泛函。DFT用简单的电子密度代替复杂的个电子的波函数，体系的能量是电子密度的泛函。与从头算分子轨道理论比较，DFT的计算降低了维数，计算量减少了一个数量级(体系电子数目N的N3倍) ，同时DFT计算还降低了体系物理量振荡程度并提高了收敛速度。这使得密度泛函理论计算在物理和化学研究中 成为当前主流的相对有效的计算方法，可归结为两个基本定理：

定理一：指出体系的基态能量仅仅是电子密度的泛函。电子密度rho;()作为决定体系基态物理性质的基本变量。

定理二：表明对于给定的外势，体系的基态能量等于能量泛函的最小值，即能量泛函E(rho;)对电子密度rho;()取极值。

  • 钯团簇结构及其所用算法

下面将以时间顺序对文献进行综述。李春森[5]和他的同事借助了Gaussian 98计算量子化学软件工具，使用B3LYP泛函并对每个Pd原子采用1个f极化函数扩充的相对论有效核势Hay-Wadt基组对Pdn(n=2-13)进行了优化并计算了频率，调整了自旋多重度，对每个原子数对应的结构做了很好的阐述。值得一提的是，他们得出了n=1-8的团簇结构中，基态都为

三重态而Pd9，Pd10则为五重态，Pd11，Pd12为七重态，Pd13为九重态，着重研究电子情况及其轨道分布情况。对于过渡金属团簇的研究，自旋多重度的多样性也一直是计算的难点之一。

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