碳氢活化反应研究文献综述

 2023-02-19 11:02

论文的背景、目的和意义：

过渡金属催化（比如钯，钌，铷等）的有机化学反应研究一直是全球有机化学界比较热的课题，过渡金属催化的有机合成反应是碳碳键形成的重要方法，已经得到深入研究并成为被广泛使用的构筑碳碳键的有力工具。然而这些反应都需要对底物进行卤化或金属化等预活化步骤，因此过渡金属催化的由碳氢键直接构筑碳碳键的方法就成为高效构筑碳碳键的有效途径，相关研究也引起了人们的极大兴趣，成为当前有机合成的研究热点。而碳氢键的反应活性和反应选择性是相关研究的关键所在，其中由于钯催化剂的反应活性和稳定性等原因，使其在有机反应中得到了广泛的应用而使其一直备受全球关注，比如，Heck反应，Sonogashira偶联反应，Fujiwara-Moritani反应，Tsuji-Trost烯丙基化反应和Buchwald-Hartwig胺化反应等都运用了钯催化剂。

在过去的几十年里，钯催化的碳氢活化/碳碳成键反应已然作为一个很具有前景的新型催化转化反应出现，但是这一领域的发展仍然处于一个早期阶段。我们可以通过活化不同的碳氢键进而可以形成不同的碳碳键，借此可以通过这个方法用小分子合成较复杂的化合物结构，因此其具有良好的原子经济性而且可以提供一个更加经济、简单高效且环境友好的合成路线。当然，随着钯催化的碳氢活化/碳碳成键反应的研究的逐渐深入，它也被逐渐应用到天然产物、药物分子、药物中间体及功能材料的全合成上，大大缩短了反应步骤，提高了反应的产率。目前对于碳氢活化反应的研究主要分为两类：一类是直接的碳氢键活化即在过渡金属的催化下对含有活性较高的碳氢键进行活化；第二类是通过引入导向基团高区域选择性的实现碳氢键官能团化。钯催化的碳氢活化/碳碳键交叉偶联反应已然成为一个很具有发展前景的合成转化应用，对于碳碳键的构筑，这一系列的反应的底物应用范围以及催化剂的应用范围已经扩展很广阔的范围，这类催化转化反应具有很高效的应用前景，在以后甚至可以发展成为直接的合成应用，特别是在化合物合成的早期步骤以及药物化学的应用中。当然，在钯催化的碳氢活化/碳碳键交叉偶联反应也可以通过利用导向基团的参与，从而实现与以往不同的反应路线，合成出具有高原子经济性、高立体和区域选择性的单一化合物，达到绿色化学的基本要求。此外，在钯催化的碳氢活化/碳碳键交叉偶联反应中，一方面可以通过改变配体、碱、氧化剂、溶剂、温度和添加剂等反应条件来实现钯的四种价态Pd(0),Pd(II)，Pd(III)和Pd(IV)的转化；另一方面，因为钯催化的反应具有选择性好、催化效率高、官能团耐受性好以及底物的兼容性较好等优点，备受科研工作者的兴趣且占有很重要的地位。科研工作者们对钯催化的各类碳氢活化/碳碳键交叉偶联反应进行了大量的研究，时至今日，钯催化的碳氢活化/碳碳键交叉偶联反应已发展成为形成碳碳键、碳杂键的最简洁有效的方法之一。

国内外研究概况：

上世纪60年代，钯催化交叉偶联反应的基础Heck反应，Heck为钯催化交叉偶联反应奠定了基础，并在1968年提出了新的化学反应Heck反应。

1977年，钯催化交叉偶联反应的改进根岸反应，根岸英一对其成果进行了精炼，他使用一种有机氯化物作为催化剂。

1979年，钯催化交叉偶联反应的优化铃木反应，铃木章发现使用有机硼化物效果更好。

近年来，钯催化的碳氢活化/碳碳键交叉偶联反应得到极为丰富的扩展，催化剂的种类及底物的运用范围也得到很大程度的扩展，催化的机理以及催化循环的模式已经研究的很是深入透彻。

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